盡管佩佩沒能加入裏斯本競技 ，佩佩但是刚加另一家葡超豪門波爾圖向佩佩拋出了橄欖枝 。2004年夏天 ，盟皇马队佩佩以大約200萬歐元的友互轉會費 ，從馬裏迪莫轉會至波爾圖。殴暴與此同時 ，力连佩佩還加入了超級經紀人門德斯的环踢賬下 。當時的被停波爾圖如日中天，他們在2004年奪得了葡超和歐冠的赛场雙冠王。佩佩在波爾圖的佩佩第一個賽季 ，主要充當球隊的刚加替補 ，當時波爾圖陣中還有佩德羅-伊曼紐爾、盟皇马队豪爾赫-科斯塔和裏卡多-科斯塔等有經驗的友互後衛坐鎮 。然而 ，殴暴到了2005-2006賽季 ，力连在新帥阿德裏安斯的賬下 ，波爾圖的陣型調整為三後衛 ，佩佩受到了重用 ，成為了三後衛的主力人選之一 ，各項賽事為波爾圖出場33次 ，打進3球 ，幫助球隊贏得葡超和葡萄牙杯雙冠王 ，逐漸成長為葡萄牙聯賽最頂級的中後衛。
由於佩佩在波爾圖的出色表現 ，他受到了巴西國家隊的關注 。事實上 ，早在佩佩效力於馬裏迪莫時期，他就進入了巴西U20國家隊的預備名單 ，但是在宣布正式名單的時候，佩佩並沒有入選 。到了2006年，時任巴西國家隊主帥鄧加曾經聯係過佩佩 ，希望將他召入巴西國家隊，但是遭到佩佩的拒絕 ，佩佩明確表示 ，一旦他獲得葡萄牙國籍，他就會選擇加入葡萄牙國家隊 。值得一提的是 ，佩佩的同胞兼好友德科當時轉投至葡萄牙隊後 ，一舉成為世界級球星 ，佩佩也希望效仿德科 ，為葡萄牙國家隊征戰 。2007年8月，當時已經拿到葡萄牙國籍的佩佩得到葡萄牙國家隊的征召，準備隨隊征戰歐洲杯預選賽 ，然而 ，他在俱樂部的訓練中受傷 ，無法參加國家隊集訓 ，直到2007年11月 ，在對陣芬蘭的歐洲杯預選賽中 ，佩佩才得以披上葡萄牙隊戰袍，上演了國家隊的首秀。
佩佩的俱樂部生涯也在2007年夏天走上了另一個台階 。西甲豪門皇家馬德裏花費大約3000萬歐元從波爾圖簽下了佩佩 。加盟皇馬是很多球員的夢想 ，而佩佩之所以有這樣的機會 ，除了他自身的努力以外 ，與他的經紀人門德斯也有很大關係 。眾所周知 ，門德斯曾經運作過不少重磅轉會 ，盡管佩佩當時還沒有很大的名氣，但是後來的事實證明 ，佩佩的加盟是皇馬曆史上最重要的引援之一 。據佩佩的父親回憶稱：“當時波爾圖做客伯納烏與皇馬進行了一場比賽 ，比賽結束後 ，門德斯來到佩佩的身邊對他說；‘你喜歡這裏（伯納烏）嗎 ？這將是你的新家 。’隨後門德斯帶佩佩去見了皇馬高層 ，這時候佩佩才意識到他的夢想正在變成現實 。”
2007年8月11日 ，西班牙超級杯首回合 ，皇馬客場對陣塞維利亞的比賽中，佩佩首發出戰打滿90分鍾 ，上演了他在皇馬的首秀 。8天後，雙方次回合的比賽移師伯納烏進行 ，佩佩再次獲得首發出戰的機會 ，然而 ，他在皇馬主場的首秀卻以黯淡的方式結束 ，當時佩佩先是在禁區內手球送點，導致球隊落後 ，隨後在第90分鍾領到第二張黃牌被罰下場 ，最終皇馬在次回合再次落敗 ，兩回合遭塞維利亞雙殺，無緣西超杯冠軍。
盡管佩佩在皇馬的第一個賽季還不是絕對主力，但是關於他的新聞依然引起極大關注 。2007年11月 ，剛加盟皇馬沒多久的佩佩就惹出事端 ，在一次訓練當中 ，佩佩與隊友巴爾博亞發生了口角 ，起因是佩佩在防守時動作過大 ，引起巴爾博亞的不滿，隨後在一次角球防守中 ，佩佩起跳時給巴爾博亞來了一記肘擊 ，後者徹底被激怒了，爬起來對著佩佩的麵門來了一記重拳 ，佩佩當場鼻血直流 ，兩人迅速扭打在一起 ，時任皇馬主帥舒斯特爾立刻將兩人趕出訓練場 。然而 ，隨後進行的比賽 ，佩佩照樣入選了皇馬大名單 ，而巴爾博亞卻沒有 。正是從這起互毆事件開始 ，佩佩的“惡人”本性逐漸開始顯露出來 。
但是佩佩在球場上的作用是不容忽視的 。2007年12月，佩佩迎來他在皇馬的首次國家德比 ，此役他的發揮非常出色 ，搶斷和解圍次數都上雙，讓巴薩的攻擊群徹底啞火 ，最終幫助皇馬1-0擊敗巴薩 ，佩佩也被評為全場最佳 ，這場比賽可以說是佩佩在皇馬生涯代表作之一 。2007-2008賽季，佩佩在皇馬的首個賽季就幫助球隊奪得西甲冠軍 。2008年夏天，佩佩跟隨葡萄牙國家隊出征歐洲杯 ，這也是他第一次參加國家隊大賽 ，最終葡萄牙止步四分之一決賽 ，佩佩作為主力中衛，打滿了葡萄牙在這屆歐洲杯的4場比賽 。
然而 ，佩佩的火爆脾氣終究難改 ，他的確是一名很出色的中後衛，盡管有時防守動作過大 ，這本無可厚非 ，但最要命的是 ，佩佩很容易在球場上頭腦發熱 ，經常做出一些令人發指的暴力行為 ，甚至是一些很野蠻的犯規動作 。2008-2009賽季，西甲第32輪 ，皇馬主場對陣赫塔菲 ，當比賽進行到第86分鍾時 ，佩佩在禁區內防守時從身後推倒赫塔菲球員卡斯克羅 ，被主裁判判罰了點球，這時候佩佩失去了理智，對倒在地上的卡斯克羅狠狠地踢了兩腳 ，引起赫塔菲球員的不滿 ，但是佩佩依然不肯收手 ，又揮起拳頭擊打赫塔菲球員阿爾賓的臉部，主裁判當即出示紅牌將佩佩罰下場 。佩佩被罰下後依然沒有平息怒氣，還對第四官員大爆粗口 。
賽後，佩佩的種種惡行都被一一記錄在案，西班牙足協紀律委員會最終對佩佩開出停賽10場的罰單 ，他因此提前結束了2008-2009賽季征程 ，佩佩成為了皇馬曆史上因為單場違規行為而被停賽場次最多的球員 。值得一提的是 ，在事發後的第二天 ，佩佩接受西班牙媒體《馬卡報》采訪時作出了道歉 ，他承認自己在比賽中失去了理智，甚至表示自己在事發當晚流下淚水，並保證這樣的行為不會再發生 。2009-2010賽季 ，佩佩停賽期滿後重新回到皇馬的主力陣容 ，但不幸的是 ，在2009年12月對陣瓦倫西亞的比賽中 ，佩佩遭受重傷 ，賽後經檢查確認 ，佩佩的右膝前交叉韌帶撕裂 ，賽季提前報銷 ，並且傷缺長達5個月之久 ，盡管入選了葡萄牙征戰2010年世界杯大名單 ，但是佩佩隻出戰了兩場比賽，最終葡萄牙止步16強。
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