盡管佩佩沒能加入裏斯本競技 ，佩佩但是刚加另一家葡超豪門波爾圖向佩佩拋出了橄欖枝 。2004年夏天，盟皇马队佩佩以大約200萬歐元的友互轉會費 ，從馬裏迪莫轉會至波爾圖。殴暴與此同時 ，力连佩佩還加入了超級經紀人門德斯的环踢賬下 。當時的被停波爾圖如日中天，他們在2004年奪得了葡超和歐冠的赛场雙冠王 。佩佩在波爾圖的佩佩第一個賽季 ，主要充當球隊的刚加替補 ，當時波爾圖陣中還有佩德羅-伊曼紐爾 、盟皇马队豪爾赫-科斯塔和裏卡多-科斯塔等有經驗的友互後衛坐鎮 。然而 ，殴暴到了2005-2006賽季 ，力连在新帥阿德裏安斯的賬下 ，波爾圖的陣型調整為三後衛 ，佩佩受到了重用，成為了三後衛的主力人選之一 ，各項賽事為波爾圖出場33次 ，打進3球 ，幫助球隊贏得葡超和葡萄牙杯雙冠王 ，逐漸成長為葡萄牙聯賽最頂級的中後衛 。
由於佩佩在波爾圖的出色表現 ，他受到了巴西國家隊的關注。事實上 ，早在佩佩效力於馬裏迪莫時期，他就進入了巴西U20國家隊的預備名單，但是在宣布正式名單的時候 ，佩佩並沒有入選 。到了2006年 ，時任巴西國家隊主帥鄧加曾經聯係過佩佩 ，希望將他召入巴西國家隊，但是遭到佩佩的拒絕 ，佩佩明確表示 ，一旦他獲得葡萄牙國籍 ，他就會選擇加入葡萄牙國家隊 。值得一提的是 ，佩佩的同胞兼好友德科當時轉投至葡萄牙隊後 ，一舉成為世界級球星 ，佩佩也希望效仿德科 ，為葡萄牙國家隊征戰。2007年8月 ，當時已經拿到葡萄牙國籍的佩佩得到葡萄牙國家隊的征召 ，準備隨隊征戰歐洲杯預選賽 ，然而 ，他在俱樂部的訓練中受傷 ，無法參加國家隊集訓 ，直到2007年11月 ，在對陣芬蘭的歐洲杯預選賽中 ，佩佩才得以披上葡萄牙隊戰袍 ，上演了國家隊的首秀 。
佩佩的俱樂部生涯也在2007年夏天走上了另一個台階 。西甲豪門皇家馬德裏花費大約3000萬歐元從波爾圖簽下了佩佩 。加盟皇馬是很多球員的夢想 ，而佩佩之所以有這樣的機會 ，除了他自身的努力以外 ，與他的經紀人門德斯也有很大關係 。眾所周知 ，門德斯曾經運作過不少重磅轉會，盡管佩佩當時還沒有很大的名氣 ，但是後來的事實證明 ，佩佩的加盟是皇馬曆史上最重要的引援之一 。據佩佩的父親回憶稱 ：“當時波爾圖做客伯納烏與皇馬進行了一場比賽，比賽結束後 ，門德斯來到佩佩的身邊對他說；‘你喜歡這裏（伯納烏）嗎 ？這將是你的新家 。’隨後門德斯帶佩佩去見了皇馬高層，這時候佩佩才意識到他的夢想正在變成現實。”
2007年8月11日，西班牙超級杯首回合 ，皇馬客場對陣塞維利亞的比賽中，佩佩首發出戰打滿90分鍾 ，上演了他在皇馬的首秀 。8天後 ，雙方次回合的比賽移師伯納烏進行 ，佩佩再次獲得首發出戰的機會 ，然而 ，他在皇馬主場的首秀卻以黯淡的方式結束，當時佩佩先是在禁區內手球送點 ，導致球隊落後 ，隨後在第90分鍾領到第二張黃牌被罰下場 ，最終皇馬在次回合再次落敗 ，兩回合遭塞維利亞雙殺，無緣西超杯冠軍 。
盡管佩佩在皇馬的第一個賽季還不是絕對主力 ，但是關於他的新聞依然引起極大關注 。2007年11月 ，剛加盟皇馬沒多久的佩佩就惹出事端 ，在一次訓練當中 ，佩佩與隊友巴爾博亞發生了口角 ，起因是佩佩在防守時動作過大 ，引起巴爾博亞的不滿 ，隨後在一次角球防守中 ，佩佩起跳時給巴爾博亞來了一記肘擊 ，後者徹底被激怒了 ，爬起來對著佩佩的麵門來了一記重拳 ，佩佩當場鼻血直流 ，兩人迅速扭打在一起 ，時任皇馬主帥舒斯特爾立刻將兩人趕出訓練場。然而，隨後進行的比賽 ，佩佩照樣入選了皇馬大名單，而巴爾博亞卻沒有 。正是從這起互毆事件開始 ，佩佩的“惡人”本性逐漸開始顯露出來 。
但是佩佩在球場上的作用是不容忽視的 。2007年12月 ，佩佩迎來他在皇馬的首次國家德比 ，此役他的發揮非常出色，搶斷和解圍次數都上雙，讓巴薩的攻擊群徹底啞火，最終幫助皇馬1-0擊敗巴薩 ，佩佩也被評為全場最佳 ，這場比賽可以說是佩佩在皇馬生涯代表作之一 。2007-2008賽季 ，佩佩在皇馬的首個賽季就幫助球隊奪得西甲冠軍。2008年夏天 ，佩佩跟隨葡萄牙國家隊出征歐洲杯 ，這也是他第一次參加國家隊大賽 ，最終葡萄牙止步四分之一決賽，佩佩作為主力中衛 ，打滿了葡萄牙在這屆歐洲杯的4場比賽 。
然而 ，佩佩的火爆脾氣終究難改 ，他的確是一名很出色的中後衛 ，盡管有時防守動作過大 ，這本無可厚非 ，但最要命的是 ，佩佩很容易在球場上頭腦發熱 ，經常做出一些令人發指的暴力行為 ，甚至是一些很野蠻的犯規動作。2008-2009賽季 ，西甲第32輪 ，皇馬主場對陣赫塔菲 ，當比賽進行到第86分鍾時 ，佩佩在禁區內防守時從身後推倒赫塔菲球員卡斯克羅，被主裁判判罰了點球，這時候佩佩失去了理智 ，對倒在地上的卡斯克羅狠狠地踢了兩腳 ，引起赫塔菲球員的不滿 ，但是佩佩依然不肯收手 ，又揮起拳頭擊打赫塔菲球員阿爾賓的臉部 ，主裁判當即出示紅牌將佩佩罰下場 。佩佩被罰下後依然沒有平息怒氣 ，還對第四官員大爆粗口。
賽後，佩佩的種種惡行都被一一記錄在案 ，西班牙足協紀律委員會最終對佩佩開出停賽10場的罰單，他因此提前結束了2008-2009賽季征程 ，佩佩成為了皇馬曆史上因為單場違規行為而被停賽場次最多的球員。值得一提的是 ，在事發後的第二天 ，佩佩接受西班牙媒體《馬卡報》采訪時作出了道歉 ，他承認自己在比賽中失去了理智，甚至表示自己在事發當晚流下淚水 ，並保證這樣的行為不會再發生。2009-2010賽季 ，佩佩停賽期滿後重新回到皇馬的主力陣容 ，但不幸的是 ，在2009年12月對陣瓦倫西亞的比賽中，佩佩遭受重傷，賽後經檢查確認 ，佩佩的右膝前交叉韌帶撕裂 ，賽季提前報銷，並且傷缺長達5個月之久 ，盡管入選了葡萄牙征戰2010年世界杯大名單 ，但是佩佩隻出戰了兩場比賽，最終葡萄牙止步16強 。
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